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環(huán)境雌激素(Environmentalestrogens，EEs)是內(nèi)分泌干擾物中較為重要的一類物質(zhì)，它隨生產(chǎn)和生活廢水的排放而進入城市污水處理廠。

EEs中重要的一類物質(zhì)是雌激素，雌激素可引起動物的雌性化，如導致雄魚雌性化，生殖腺退化和體內(nèi)出現(xiàn)卵黃蛋白原[1]，同時可以使幼魚發(fā)生變態(tài)[2]。EEs可分為天然和人工合成兩大類，雌酮(E1)、雌二醇(E2)和17α-乙炔雌二醇(EE2)是其中最有代表性的三種雌激素。其中，E1和E2為天然動物性雌激素，以E2的雌激素作用最強。據(jù)報道，E1和E2在成熟女性中的產(chǎn)生量分別為3-20μg/d和0.5-5μg/d[3]。EE2是人工合成類雌激素，作為口服避孕藥的一種活化劑被廣泛使用，人體排泄?jié)舛绕骄敲咳嗣刻?μg[4]。

測定EEs的常用方法有GC-MS和LC-MS，其分析成本較高且操作步驟復雜。近幾年興起的酶聯(lián)免疫吸附法(ELISA)由于操作簡單、快速，靈敏度也較高，從而被廣泛應用。

1材料和方法

1.1試劑

色譜級純水購自Merk；甲醇購自FisherChemicals。0.45μm濾頭購自Satorius（賽多利斯）；酶聯(lián)免疫吸附檢測（ELISA）試劑盒購自JapanEnviroChemicals，LTD。

1.2水樣采集

高碑店污水處理廠采用傳統(tǒng)活性污泥A2／O工藝，日平均處理能力90萬噸，其中30-40萬噸二沉出水經(jīng)加藥除磷（ZnSO4）后由退水口排入高碑店湖。高碑店湖水與處理廠出水在湖中混合后被電廠抽取作為冷卻循環(huán)水后由電廠出水口排回高碑店湖。高碑店湖表面積為0.15km2，是以高碑店污水處理廠二級出水為主要補水水源的城市景觀河道，同時該湖用作電冷卻水水源。高碑店湖是典型的中水系統(tǒng)，湖水經(jīng)通惠河最終流入渤海。水樣采集于高碑店污水處理廠總進水、初沉進水、初沉出水和二沉出水，采集時間為2011年6月1日和8日，水樣為24h混合樣品，采集后于4℃保存，24h內(nèi)進行分析。2011年6月9日分別采集高碑店污水處理廠二沉出水退水口、退水口上下游、電廠出水口進行采樣。每個點均再選取其上、下游100米處與其自身形成3個采樣點，測量其平均值。

1.3ELISA分析ELISA試劑盒

通過競爭結(jié)合法進行測定。測定前，將水樣通過0.45μm濾頭過濾，加入10%甲醇。測定時，將目標化合物與酶結(jié)合作為競爭抗原，按不同的步驟與固相載體表面的抗體起反應，用洗滌的方法使固相載體上形成的抗原抗體復合物與其他物質(zhì)分開，最后結(jié)合在固相載體上的酶量與目標化合物的濃度成比例。

2結(jié)果與討論

2.1E1、E2和EE2在處理過程中的濃度變化

E1、E2和EE2在總進水中的濃度分別為0.436、0.041和0.024μg/L，在二沉出水中的濃度分別為0.004、0.016和0.012μg/L。圖1是E1、E2和EE2在處理過程中的濃度變化趨勢圖。從圖1可以看出，濃度降低最多的是E1，E1從總進水到二沉出水的降解率為99.1%，結(jié)果表明E1較易被去除。E2和EE2的降解率分別為65.5%和50.0%，EE2去除率最低。原因可能是由初沉出水到二沉出水處理過程為生物降解過程，E1和E2的降解率分別為98.8%和68.6%。說明活性污泥能很好的降解E1和E2，但對EE2降解性能較差。在總進水到初沉出水的過程中主要為沉降過程，此過程中EE2的去除率幾乎達100%（總進水和初沉出水中的濃度分別為0.024μg/L和未檢出nd），說明EE2主要通過吸附由液相轉(zhuǎn)移到固相去除，且EE2與顆粒物質(zhì)的吸附系數(shù)大于E1和E2。原因可能是初沉出水后回流污泥的內(nèi)循環(huán)，造成二沉出水中的EE2再次增高。而E1在總進水到初沉出水的過程中不易被去除，在總進水和初沉出水中的濃度分別為0.436μg/L和0.332μg/L，E2從總進水（0.041μg/L）到初沉出水（0.051μg/L）的濃度反而增加。

2.2出水中E1、E2和EE2對高碑店湖水質(zhì)的影響

圖2是二沉出水的退水口、退水口上游、退水口下游及電廠出水口中E1、E2和EE2的濃度。從圖2可以看出，處理后的二沉出水和電廠出水中的E1比受納水體上游水中的含量高，但低于受納水體下游水中的含量，即由上游至下游，E1含量明顯增加，原因可能有三個，第一，在好氧條件下，E2很快會被生物降解成E1［5］；第二，下游有大量居民生活區(qū)，為自住平房，生活污水和洗滌用水直接排入河道，人體排泄物中含E1；第三，污水處理廠出水可能貢獻了部分E1到受納水體的下游；以上三個原因可能導致下游E1含量比上游E1含量增加，但具體原因尚不明確。受納水體上游中的E2和EE2都比二沉出水的退水口、電廠出水和下游水體中的含量高，說明處理廠的出水和電廠出水對受納水體有一定的稀釋作用。盡管E2和EE2從上游到下游都有降低，但E1降低較EE2明顯，即上游較高含量的EE2經(jīng)退水口和電廠出水較低含量的水樣稀釋后，在下游稍有降低，結(jié)果再次說明EE2是三種雌激素中最難被降解的。電廠出水中的E1含量低于退水口水樣，高于受納水體上游中的含量，但EE2含量的結(jié)果卻與之相反；E2在四種水樣中的含量從高到低為：受納水體上游>退水口>電廠出水>受納水體下游，上述結(jié)果說明：二沉出水經(jīng)過電廠的高溫使用之后，溫度提高了水體中微生物的活性，從而增加了E2降解為E1的速率。

3結(jié)論

E1在污水處理過程中的去除率最高，EE2是三種雌激素中最不易被去除的，這一現(xiàn)象的天然的受納水體中也得到證實；E1在受納水體上游中的含量比下游中的低，原因不明；但E2和EE2的含量降低，說明污水處理廠的出水對受納水體中的E2和EE2有一定的稀釋作用。同時，二沉出水經(jīng)過高溫使用之后增加了E2降解為E1的速率。